Ufficialmente inaugurato come Centro ecumenico — e ministero dei Frati dell’Atonement — nel 1968, vantava un’attività ecumenica fin dalla fine degli anni ‘50.
Durante gli anni del Concilio Vaticano II il Palazzo Doria Pamphilj a Piazza Navona, sede del Centro Pro Unione, fu teatro degli incontri con e fra gli “Osservatori ecumenici” invitati al Concilio dal Segretariato per la Promozione
dell’Unità fra i Cristiani, per volere di papa Giovanni XXIII prima e Paolo VI poi.

La forza profetica dell’impegno per l’unità dei Francescani dell’Atonement, antesignana rispetto al Vaticano II, si è trasformata, nell’immediato post-Concilio, in un impegno continuativo e ufficiale a mettere in pratica le direttive del Concilio stesso, mediante la creazione di una fitta rete di relazioni ecumeniche ed interreligiose, l’istaurazione di un dialogo teologico fra specialisti (che lo hanno reso una sede storica del movimento ecumenico) e la sollecitudine per la formazione all’ecumenismo in ogni sua dimensione.